学位論文紹介

ぺロフスカイト型チタン酸化物強誘電体・強磁性体のキャリアダイナミクス

土居篤典

本研究では、ぺロフスカイト構造(図1参照)を持つチタン酸化物の対称性の破れた二つの系に焦点を当てて研究を行った。一つは時間反転対称性を破った系について、もう一つは空間反転対称性を破った系について扱った。

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図1 ぺロフスカイト型構造

時間反転対称性を破った系

時間反転対称性を破った系については強磁性体の異常ホール効果について研究した。 一般に磁場中を運動する電子には進行方向に対して垂直にローレンツ力が働くため、電子の軌道は曲げられる。この現象は正常ホール効果と呼ばれ、キャリア密度を算出する手段として広く用いられている。
一方、強磁性体においては正常ホール効果以外に、磁化の大きさに比例して電子の軌道が曲げられる現象が観測される。この現象は正常ホール効果に対して異常ホール効果と呼ばれ、正常ホール効果の10倍もの大きさを示す。最も単純に考えると、磁化による磁場によって電子がローレンツ力を受けるため軌道が曲げられると思われるが、それだけでは正常項の10倍もの大きさを説明することはできない。異常ホール効果の起源については現在までに様々な議論がなされており、バンド構造による寄与が効いているという説や不純物による散乱が効いているという説が提唱されているが、まだ完全な解決には至っていない。
近年になって強磁性二次元電子系では異常ホール伝導度が量子化し得ることが理論により示された。マクロな物理量の量子化は物理学において最も本質的な部分であることから、本研究では量子化した異常ホール伝導度を実際に観測することを目指し、実験を行った。
パルスレーザー堆積法により、図2のようなLSAT(001)基板上にLaTiO3をEuTiO3で挟み込んだ量子井戸ポテンシャル構造を作製することで強磁性二次元電子系の実現を試みた。LaTiO3は電子相関により各サイトに電子が局在した絶縁体(モット絶縁体)であるが、この構造においては伝導電子はEuTiO3層への染み出しにより波動性を回復しLaTiO3層を伝搬すると考えられる。LaTiO3層は電子のドブロイ波長に比べ非常に薄いことから、この系の伝導は擬二次元的であることが期待される。また、EuTiO3は反強磁性を示すが、強磁場下でスピンフリップを起こし強磁性に転移することから、局在スピンと伝導電子の相互作用による強磁性の発現が期待される。

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図2 量子井戸ポテンシャル構造

4端子法による抵抗率測定の結果、大きな磁気抵抗効果が観測されたことから局在スピンと伝導電子の相互作用が強く働いていることが分かった。ホール測定を行ったところ、量子化する振る舞いは見受けられなかったが、符号反転を含む内因性の異常ホール効果が観測された。今後の展望としては、系の膜厚のより薄いサンプルを作製することで二次元性についてより深く調べることができると考えられる。

空間反転対称性を破った系

次に空間対称性を破った系Ba1-xLaxTiO3について研究した。 Ba1-xLaxTiO3はBaTiO3のBaをLaで置換することで電子ドープした系である。 BaTiO3は低温においてイオン変位が起こることで分極を出す変位型強誘電体(図3参照)として最も有名な物質であり、応用上もコンデンサやICカードなど日常生活に非常に密接に結びついたところで用いられている。

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図3 変位型強誘電体BaTiO3

この良く知られた変位型強誘電体に電子をドープすると、電子は歪んだ格子の中を移動する。極性歪みを有する金属(または半導体)はこれまであまり研究がなされてこなかった新しいクラスの物質群であり、電子格子相互作用が強く電気伝導に影響を与えることが期待される。本研究では極性歪を有する金属における新しい電子輸送特性の開拓および電子・格子ダイナミクスの解明を目指し抵抗率測定および赤外分光実験を行った。

抵抗率測定の結果、x=0.07の系において温度誘起による絶縁体金属転移が本研究で初めて観測された。また、赤外分光実験の結果、図4に示す領域においてラージポーラロンを形成することが明らかとなった。

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図4 Ba1-xLaxTiO3の相図(白抜きの△は格子歪みが生じる点を表す。)
今後の展望としては、超遠赤外分光とテラヘルツ分光を行うことでソフトモードと伝導電子の応答を見ること及び第二高調波やX線構造解析により結晶構造を正確に決定することでBa1-xLaxTiO3の電子輸送特性の開拓、極性歪みを有する金属の電子格子相互作用・電気伝導のメカニズムについてのより深い議論ができると考えている。